Pada tahun 1920 Gibran menjadi pendiri sebuah masyarakat literatur bernama Arrabitah atau The Pen-Bond. Karirnya sebagai pelukis sekaligus penulis berkembang, tetapi kesehatannya memburuk dan ia mulai minum untuk melawan penyakit jantungnya. Ia sering diundang untuk berpidato di hadapan jemaat gereja liberal. Pameran lukisannya dibuka di Boston pada tahun 1922, dan pada tahun 1923 mahakaryanya, yaitu Sang Nabi, diterbitkan. Karyanya ini langsung sukses dan penjualannya tidak pernah melorot. Ia terbitkan beberapa karya lagi dalam bahasa Inggris maupun Arab, yang paling terkenal di antaranya adalah Jesus Son of Man (1928), sebelum meninggal karena kegagalan hati dan TBC stadium awal pada tanggal 10 April 1931. Gibran tidak pernah kehilangan kecintaannya akan negara asal-nya, Libanon, di mana ia dimakamkan dan di mana ia memperoleh status legendaris.